Se vuoi ottenere quel risultato dalla tabella delle proprietà, devi andare su "Text".
Volendo puoi ottenere quel risultato anche da codice. Si usa il carattere escape \n:
Button1.Text = "alibabà\nalibabì"
ma anche così:
Button1.Text = "alibabà" & Chr(10) & "alibabì"
Il suggerimento di Vuott si può usare se devi cambiare il testo del bottone dopo averlo premuto.
Ad es. nella simulazione della roulette che lentissimamente sto scrivendo :-[ , il bottone che fa partire la ruota prima del giro ha questo testo:
Giro.text = "Gira la\nruota!"
Appena premuto il testo diventa:
Giro.text = "Rien ne\nva plus!"